钠离子电池由于其低成本、安全性以及可扩展性，被认为是锂离子电池的一种有前途的替代品。钠作为一种丰富的元素，与锂相比，在储能技术中具有成本上的优势，尤其是在对重量和体积要求不高的应用场景中。钠离子电池的工作原理与锂离子电池类似，这使得钠离子电池的商业化可以借助现有的锂离子电池技术迅速实现。然而目前商业化的锂离子电池普遍使用石墨作为负极材料，而石墨并不能有效地容纳体积更大、极性更强的钠离子。因此需要寻找或开发能够替代或改进的负极材料。锡(Sn)基合金因其与钠离子的高理论容量、较大的体积密度和较低的工作电压而受到关注。但是钠离子的大量嵌入和脱出会导致锡基材料发生巨大的体积膨胀和收缩，这可能会引起材料的机械失效。此外由于锡的工作电压低于1伏，还可能在锡电极和电解液界面处发生电解液分解和固体电解质界面(SEI)层的形成，这进一步加剧了活性材料的损失和电池性能的下降。

尽管纳米结构的电极因其较小的尺寸和较高的表面积而能够提供更快的动力学反应，从而提高活性位点的利用率和电池的充放电性能，但纳米材料在充放电过程中的体积变化也可能导致结构不稳定和循环寿命缩短。此外纳米材料与电解液的接触面积较大，可能会加剧与电解液的副反应，导致初始库仑效率(CE)降低，并影响电池的长期循环稳定性，因此如何设计兼具纳米结构和微米级特征的电极材料，成为提升钠离子电池性能的关键。

针对钠离子电池负极材料存在的问题，由武汉理工大学、路易斯安那州立大学、东莞理工学院以及瑞士洛桑联邦理工学院等组成的研究团队利用泽攸科技TEM原位测量系统进行了深入研究。他们提出了一种新型的碳纳米纤维(CNF)薄膜，该薄膜具有纳米尺寸的互联孔隙，能够容纳尺寸主要在2纳米以下的锡(Sn)团簇，实现了在高电流密度下高达95%的Sn活性位点利用率，并保持了87%的高初始库仑效率。相关成果以“Dynamic Behavior of Spatially Confined Sn Clusters and Its Application in Highly Efficient Sodium Storage with High Initial Coulombic Efficiency”发表在《Advanced Materials》期刊上，全文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202307151

这篇论文的主要研究内容集中在开发一种新型的钠离子电池负极材料，该材料利用空间限制的纳米级锡(Sn)团簇和碳纳米纤维(CNF)的孔隙结构来提高电池的性能。研究团队通过精心设计的微米尺度粒子，内置了纳米级特征，以发挥微米和纳米粒子在性能属性上的双重优势。

图 Sn-CNF电极的光学图像、形貌特征和三维重建

研究的核心是揭示Sn团簇在碳纳米纤维孔隙中的动态行为，尤其是在钠化和去钠化过程中。利用先进的三维电子显微镜重建技术，团队首次观察到Sn团簇在去钠化后的异常膨胀现象，这一现象是由于团簇/单个原子的聚集引起的。尽管发生了异常膨胀，但孔隙的连通性得以保持，这表明在小于2纳米的孔隙中抑制了固体电解质界面(SEI)的形成。

研究团队利用内置的纳米限制特性，制备了具有纳米级互联孔隙的CNF薄膜，这些孔隙能够容纳约2纳米大小的Sn团簇。这种结构设计使得Sn活性位点的利用率在高达1A g−1的速率下达到了95%，同时保持了87%的高初始库仑效率。这些发现为在受限空间中的电化学反应提供了洞见，并为电池应用中的电极设计提供了指导原则。

图 Sn-CNF在充放电过程中的结构演变

此外研究还涉及了Sn-CNF薄膜的制备方法、结构表征、电化学性能测试，以及通过原位和非原位技术对Sn团簇在充放电过程中的体积变化和相变进行的深入分析。通过这些研究，团队不仅证明了所开发材料的高性能，还阐明了其在电化学过程中的稳定性和可靠性，为钠离子电池的发展提供了重要的理论和实验基础。

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